Hochtemperatursupraleitende Cuprate emittieren THz-Strahlung, sobald ihre Oberfläche mit ultrakurzen optischen Impulsen beleuchtet wird. Dieser Effekt tritt nur in Verbindungen auf, in denen Supraleitung und Ladungsstreifenordnung nebeneinander bestehen.
„Ein Infrarotpuls (blau) regt die Elektronendynamik in massivem Na3Bi an. Aufgrund der starken Spin-Bahn-Kopplung folgen die „Spin-up“-Elektronen (roter Pfeil) und die „Spin-down“-Elektronen (blauer Pfeil) unterschiedlichen Bewegungen, die durch das emittierte harmonische Licht (blaue und violette Pulse) verfolgt werden können.“ > Zur Pressemitteilung beim MPSD
Cover image für das Journal of Chemical Theory and Computation, Vol 19, Nr 7, July 2022
Die Generierung höherer harmonischer Schwingungen (High Harmonic Generation HHG) ist ein extrem nichtlinearer Prozess, der Laserphotonen in eine energiereichere Breitspektralemission hochkonvertiert. Die Autoren* entwickeln eine Ab-initio-Technik zur Beschreibung von HHG in Flüssigkeiten, die endliche Cluster nutzt, die in eine absorbierende Umgebung eingebettet sind, die ausgehende Elektronen einfängt und Oberflächenbeiträge unterdrückt.
*Ab Initio Cluster Approach for High Harmonic Generation in Liquids Ofer Neufeld, Zahra Nourbakhsh, Nicolas Tancogne-Dejean, Angel Rubio > J. Chem. Theory Comput.2022, 18, 7
in Terahertz-Puls (blau) regt atomare Schwingungen (Phononen) in einer hBN-Schicht an. Ein anschließender intensiver IR-Laserpuls (rot) sondiert die momentanen Positionen der Atome durch die Erzeugung von hochharmonischer Strahlung (Regenbogen), welche zeitliche Informationen über die Phononenbewegung mit einer Genauigkeit von 1 Femtosekunde enthält.
Ein intensiver Laserpuls im mittleren Infrarotbereich trifft auf einen ferroelektrischen LiNbO3-Kristall und löst atomare Schwingungen nur in einer geringen Tiefe unterhalb der Oberfläche aus, hervorgehoben die durch die hellen Tetraeder. Durch anharmonische Kopplung löst diese starke Schwingung eine Polarisationswelle, auch Polariton genannt, aus, die sich in der restlichen Tiefe des Kristalls ausbreitet und die ferroelektrische Polarisation moduliert.
Die Beschreibung der Licht-Materie-Wechselwirkung kann eine mühsame Aufgabe sein, bei der viele Bausteine korrekt zusammengesetzt werden müssen, ähnlich wie beim Bau des Berliner Tors aus einzelnen Steinen (rechts). Schaefer et al. haben einen neuen Weg gefunden, die Gleichungen, die die Materie beschreiben, so umzugestalten, dass sie einen Großteil des Quantenlichts berücksichtigen – ein bisschen so, als würde man das Berliner Tor aus einem einzelnen Stein meißeln, anstatt es Block für Block aufzubauen.
Bei der Singulett-Exzitonenspaltung wird während der Lichtabsorption ein Singulett-Exziton (blau) erzeugt, das sich dann auf ultraschnellen Zeitskalen in zwei Tripletts (rot) spaltet. Das Team verfolgte in Echtzeit die molekularen Bewegungen, die diesen Prozess begleiten, in Einzelkristallen aus Pentacen.
Ein systematischer Vergleich zeigt, dass Synchrotrons und XFELs Daten von gleichwertiger Qualität erzeugen. Dieseröffnet neue Wege für kollaborative Anwendungen, um die Vorteile beider Strahlungsquellen für die Erforschung der biomolekularen Dynamik zu nutzen.